对于台独，陈立夫坚决反对，他接受大陆学者陈秀惠访问时说：“在自己漫长一生中，从小时候起就知道世界上只有一个中国，要说有什么问题，也就是谁代表中国的正统之争。如果台湾有人宣布世界上有两个中国，我想事情一定会变得相当严重，不但我们的文化生命会立刻紧张起来，整个民族生命也会立刻紧张起来，一定会国无宁日。”他还说：“台湾的根在大陆，‘大台湾’再大也是弹丸之地，岛内被殖民统治的历史太长，尤其在日据时期祖国文化几被摧残殆尽，数十年来虽然吾辈上下辛勤耕耘稍有进步，然当今主事者甚至连对国族认同都发生问题，我还能指望这些人热心于文化认同?故以为中国文化之伟大复兴全赖大陆。”因此，他认为：“国民党必须挺身而出突破危局，与大陆当局商谈两岸一切问题，两岸和平统一了，国家强大了，中国文化的再发展自然是顺理成章的事。”陈立夫十分关心大陆的发展，他说：“我是中国人，我关心台湾，也关心大陆”，对大陆改革开放后取得的成就，他予以充分肯定，说：“大陆从文革结束到现在20多年，人们可以继续说三道四，可谁也无法否认其国力的日益强盛。”

大陆对陈立夫也十分关心，充分肯定他为两岸统一所做的工作，邓小平曾托程思远找到陈立夫，邀请他回大陆看看，但最终没能成行。对此，陈立夫无奈地对媒体说：“是‘三不政策’让我出不去。”正是台湾当局的顽固态度，使陈立夫没能担当起统一使者的大任，也使他最终没能看看他可爱的故乡。 2000年6月16日，在台湾国民党第十五届中央评议委员第四次会议上，陈立夫与梁肃戎联署提交《国共第三次合作，共议和平统一案》，提出三点具体建议：第一，由连战率团访问大陆，与中共总书记江泽民进行高峰会议，发表声明，共同反对台独，朝向统一的道路前进；第二，加强国共两党间的合作，组成国家统一委员会，在两岸互设办事处，进行政治、经贸、文化、体育等各项交流活动；第三，在最短期间内积极推动三通，增进两岸人民感情，减少敌意，为两岸和平统一奠定基础。 当然，陈立夫等的提案不可能为台湾当局采纳，但陈立夫并没有丧失对祖国统一的信心。但当他在夜空中眺望海峡对岸的大陆的时候，当他从各种渠道了解到大陆经济建设突飞猛进的发展的时候，当他从散发着幽香的史书古籍中找到微言大义的时候，他又生出了无限的希望，这就是：祖国的统一是历史的必然趋势。