陈立夫深感责任重大，花了很大精力来促进边疆教育的发展。第一，派员考察边疆各地。除零星派员到察哈尔、绥远、宁夏、青海、甘肃，新疆等地考察外，教育部还组织了一个大型的西南边疆考察团，从1939至1940年在四川、云南、贵州、广西等地考察，了解情况，提出建议，最后由教育部形成措施，进行施行。第二，开展边疆学术研究。在中央大学、西北大学设立边政学系，在其他一些有条件的大学设立边疆建设科目及讲座，1944年还设立了边政学院，对边疆历史、文化、社会等进行研究。第三，译印教材。由于边疆地区经济落后，没有条件自印教材，陈立夫指示教育部置办文印机件，用蒙、藏、回文译印小学国语、常识课本，分发边疆各地应用，后来逐步将其他教材译印，同时编印蒙藏辞典及其他补充读物。这样，边疆教育得到了一定发展。 在发展教育的同时，陈立夫担任教育部长期间，极力加强国民党对学校的控制，想尽办法将CC力量渗透于学校中，以实现其党化教育的宗旨。 1939年，陈立夫主持制定了《大专学校组织要点》，共12条，确立了国民党领导的“以党治校”

体制，规定学校领导人必须加入国民党，并在各校设立国民党区党部和三青团分团部，1939年起还在各校增设了训导处。“要点”规定国民党区党部“协助学校行政”，党部书记“得列席校务会议”；三青团分团部“协助学校训育”，训导处执行党部或三民主义青年团之委托事项。这就使学校置于国民党的直接领导与严密控制之下。 为了强化对学生的思想控制，陈立夫主持制定了《中等以上学校导师制纲要》、《青年训练大纲》、《训育大纲》等，规定学生要“耳听心唯，时时刻刻心领袖之心，行领袖之行”，要“格物、致知、正心、诚意”等。1939年，由陈立夫主持的全国教育会议确定以“礼、义、廉、耻”四个字为全国各级各类学校的校训，并将训练国民党员的《党员十二守则》来要求学生，即要学生做到忠勇、孝顺、仁爱、信义、和平、礼节、服从、勤俭、整洁、助人、学问、有恒等。总之，国民党的党义加上中国封建社会的旧道德，就是所谓训育的主要内容。 陈立夫还指使CC特务在学校大肆活动，对有进步思想或抗日论的师生，进行严密监督，甚至实行绑架、逮捕、杀害等。

陈立夫在主掌教育部时，虽然有所成绩，但他在教育界势力的膨胀也引起蒋介石的不安和国民党其他派系的不满，特别是在学校实行的思想强化政策和特务政治，激起广大师生的反对。于是，在抗战即将胜利的1944年底，蒋介石重调朱家骅任教育部长，陈立夫只好将教育大权归还于朱，黯然离开了教育界，此后，再也没有涉足。 对于在抗日战争非常时期担任教育部长的这段经历，陈立夫是十分留恋的，他认为自己在主掌教育部时，还是做了不少的工作，也颇有一番政绩。1984年，已经84岁高龄的陈立夫写了一篇《回忆抗战期间的教育》，追思往事，他不无得意地总结道：“从民国二十六年七月七日卢沟桥事变起到三十四年八月日本投降的八年抗战期间，我整整地担任了六年十一个月的教育部长(二十七年一月至三十三年十二月)，主持战时教育行政。在这几年中，抚辑流亡学生，重振后方弦歌，扩展各级教育，改进并创建教育制度、厘定课程标准，收回‘文化租界’，创设训育规范、发扬民族文化，发起建教合作制度，征调及训练10万学生为青年军直接参加抗战工作，确实做了不少的事”。